
乙醛(CH3CHO)在工业中具有重要地位,是多种有机转化过程中的关键中间体。通过二氧化碳(CO2)的光催化转化生产乙醛是一种可持续的途径,比传统的氧化工艺更具优势。然而,目前的光催化系统常常面临诸多挑战,包括产物选择性有限以及对牺牲试剂的依赖。
2025年2月25日,安徽师范大学熊宇杰教授、孔婷婷副教授、天津工业大学刘敬祥教授在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表了名为《Visible Light-Driven Acetaldehyde Production from CO2 and H2O via Synergistic Vacancies and Atomically Dispersed Cu Sites》的研究论文。
在本文中,作者提出了一种Cd0.6Zn0.4S(CZS)光催化剂,通过硫空位和原子分散的铜共修饰(Cu/CZS-Vs),用于高效转化CO2为乙醛。
电荷密度分析表明,硫空位能够诱导电荷在相邻金属原子周围积累,形成牢固锚定CO2和H+的活性位点,从而促进CO2的转化,并抑制竞争性的析氢反应(HER)。原子分散的Cu位点促进了关键中间体(即*CHO和*CO)向关键的C2中间体*OCCHO的转变,后者随后可以转化为乙醛。
在没有牺牲剂的情况下,该催化剂通过光催化CO2转化实现了121.5 μmol g-1 h-1的乙醛产率和80%的选择性,以及在400 nm波长处约0.53%的量子效率,突显了其用于实际CO2转化应用的潜力。

图1:Cu/CZS-Vs的TEM、HRTEM、HAADF-STEM和元素分布图

图2:不同样品在无牺牲剂条件下光催化CO2转化的性能对比

图3:瞬态光电流、时间分辨光致发光(TRPL)和原位电子顺磁共振(EPR)研究不同样品的光生电荷分离效率
Visible Light-Driven Acetaldehyde Production from CO2 and H2O via Synergistic Vacancies and Atomically Dispersed Cu Sites,Angewandte Chemie International Edition,2025.